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解除小天才电话手表的绑定，可以按照以下步骤操作。

1、使用家长的手机扫描小天才电话手表的二维码进行下载APP并登录。

2、进入APP后，选择右下角的“更多”选项。

3、在“功能”选项中，找到并点击“解除绑定”，根据提示输入相应的信息，如手表的号码等，完成解绑操作，也可以在APP的通讯录中长按自己的账号，在弹出的选项中选择解绑即可。

具体的解绑步骤可能会因手表型号或系统版本的不同而有所差异，如果遇到问题，建议查看小天才电话手表的官方说明或联系售后服务人员寻求帮助。